Ο οικισμός των Καλαρρυτών βρίσκεται στην κορυφή της οροσειράς της Πίνδου σε υψόμετρο 1.200 μέτρων. Οι κοινότητα εντάσσεται γεωγραφικώς στην περιοχή των Τζουμέρκων του Νομού Ιωαννίνων στην Ήπειρο. Συνορεύει με τους νομούς Άρτας και Τρικάλων, με τους οποίους συνδέεται μέσω οδικών αξόνων. Νοτιοδυτικά του χωριού εντοπίζεται η πλαγιά Παυλιάνα, νότια τα Τζουμέρκα και τα Πράμαντα, ενώ Βορειοδυτικά βρίσκεται ο "δίδυμος" οικισμός των Καλαρρυτών, το Συρράκο. Τα δύο χωριά, αν και φαίνονται κοντά το ένα με το άλλο, χωρίζονται από τη χαράδρα που καταλήγει στον Καλαρρύτικο ποταμό. Η πρόσβαση από το ένα στο άλλο μπορεί να γίνει και με τα πόδια, μέσω διαδρομής μιάμισης ώρας. Τα Ιωάννινα απέχουν 56 χλμ. από τους Καλαρρύτες, η Άρτα 82 χλμ. και η Καλαμπάκα 96 χλμ. Τα αυτοκίνητα δεν επιτρέπεται να εισέλθουν στον οικισμό και γι' αυτό υπάρχουν τέσσερις θέσεις στάθμευσης έξω απ' το χωριό, στις θέσεις Γκόντρο, Τσιόρα, Άργι και Πλάκα.